Incluído no complexo da Senhora da Piedade, o Castelo de Arouce pertence a uma das primeiras linhas defensivas criadas para controlar os acessos meridionais a Coimbra, na segunda metade do século XI. Surge documentado pela primeira vez em 1087, no testamento de D. Sesnando Davides, onde este declara que mandou povoar o local.

Nos primeiros tempos da monarquia, a localidade desempenhou um papel importante, a que não foi alheia a sua condição de vila de fronteira. Em 1124, uma incursão islâmica tomou o castelo e, de novo na posse do Condado Portucalense, foi agraciada com foral em 1151, por D. Afonso Henriques.

De acordo com uma lenda antiga, na época da ocupação muçulmana o castelo terá sido erguido pelo emir (chefe árabe) Arunce, para a proteção de sua filha Peralta e dos seus tesouros após derrotado e expulso de Conimbriga.

A 27 de abril de 2019, foram inauguradas as obras de requalificação do Castelo que incluíram a criação de condições de segurança, tornando o espaço visitável no interior. Na mesma altura, foi também inaugurado o Centro de Interpretação e Acolhimento que, além de facultar informação relevante sobre o Castelo, presta também informação turística sobre o concelho da Lousã.

Este equipamento, classificado como Monumento Nacional, integra a Rede de Castelos e Muralhas do Mondego.